記者從中國科學院大連化學物理研究所獲悉，該所研究員劉健團隊與大連理工大學研究員周思，聯(lián)合天津大學教授梁驥團隊，通過單原子催化劑改性碳載體的策略，增強載體與其上負載金屬粒子間的相互作用，構筑了鈷單原子催化劑摻雜碳載金屬釕(Ru)納米反應器，實現(xiàn)了電催化析氫反應中綠氫的高效制備，為碳載金屬納米催化劑性能的調控提供了新思路。相關研究成果近日發(fā)表在《德國應用化學》上。
碳載體具有比表面積高、孔結構豐富、穩(wěn)定性強、導電性好等優(yōu)勢，被廣泛用于電催化領域。然而，碳載體的惰性表面導致其與負載的金屬納米粒子間的相互作用力過弱，難以有效調控金屬納米粒子的電子結構和催化活性，抑制團聚的能力也較差。
針對這些問題，研究團隊提出利用單原子摻雜調節(jié)碳載體π共軛結構以增強其與金屬納米粒子間相互作用的策略?；诖?，團隊利用鐵鈷鎳等金屬單原子摻雜含氧石墨烯，并以其作為載體負載金屬Ru納米粒子，構筑了包含金屬單原子、碳基底和Ru納米粒子的復合納米反應器。理論計算表明，金屬單原子的修飾可實現(xiàn)含氧石墨烯表面電荷的重新分布，使單原子周邊碳原子呈缺電子狀態(tài)，顯著增強了負載Ru納米顆粒至碳載體的電子轉移能力。以電催化析氫反應(HER)為模型，研究團隊探究了該復合納米反應器中金屬單原子摻雜誘導的Ru納米顆粒界面電荷重新排布對產(chǎn)氫效能的影響。
據(jù)介紹，該復合納米反應器催化反應是目前文獻報道的最高活性之一。該研究不僅開發(fā)了高性能析氫電催化劑，還揭示了金屬單原子、碳載體與負載金屬納米顆粒之間的作用機制，實現(xiàn)了不同位點間的遠程協(xié)同和催化性能優(yōu)化，為基于多重活性位點的納米反應器設計和構筑提供了新思路。
