將太陽能直接轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料提供了一種存儲(chǔ)可再生能源的方法。然而,光電化學(xué)制氫的實(shí)際應(yīng)用依然受阻于其低的能量轉(zhuǎn)換效率。目前,越來越多的半導(dǎo)體可以作為光陽極材料。但是,這些半導(dǎo)體一般具有寬的帶隙,這將他們的光譜吸收范圍限制在紫外光區(qū)和可見光區(qū)。但是紅外光占了太陽光能量的50%左右,所以,將材料的光譜吸收范圍擴(kuò)展至紅外區(qū)有助于器件的效率大幅提升。
窄帶隙半導(dǎo)體具備近紅外光譜吸收能力。然而,窄帶隙半導(dǎo)體中的電子—聲子相互作用會(huì)導(dǎo)致光生載流子的壽命變短,這會(huì)導(dǎo)致催化劑表面的光生空穴濃度降低,進(jìn)而降低了表面氧化反應(yīng)發(fā)生的概率。至今,近紅外光活性光陽極的光電轉(zhuǎn)換效率(IPCE)始終難以提高。
研究人員設(shè)計(jì)了一種具有晶格匹配的形貌異質(zhì)結(jié)的三元合金基光陽極,該電極的光譜吸收范圍擴(kuò)展到了1100納米,其光電化學(xué)制氫的能量轉(zhuǎn)換效率得以改善。晶格匹配的形貌異質(zhì)結(jié)由于避免了晶格失配的影響而降低了界面缺陷的存在,有利于降低光生載流子的復(fù)合速率。實(shí)驗(yàn)證明,異質(zhì)結(jié)的存在提高了光生載流子的分離效率,進(jìn)而延長了載流子的壽命。因此,在近紅外光下,該材料光陽極的IPCE和光電流密度均展現(xiàn)出了優(yōu)異的性能。
這項(xiàng)研究提出了一種具有近紅外活性的形貌異質(zhì)結(jié)的構(gòu)筑策略。通過將窄帶隙半導(dǎo)體的優(yōu)勢(shì)整合到晶格匹配的形貌異質(zhì)結(jié)中,為設(shè)計(jì)有效的近紅外活性的光電化學(xué)器件提供了新的可能性。